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一种新表面张力改性方法让全固态电池性能更优
来源：材料科学与工程 浏览 1362 次 发布时间:2022-06-21
全固态锂电池(ASSB)因其在安全性和能量密度方面的优势，有可能引发电动汽车的电池革命。各种可能的固体电解质的筛选表明，石榴石电解质由于其高的离子导电性和优异的(电)化学稳定性而具有很好的应用前景。然而，石榴石电解质的一个主要挑战是与锂金属阳极接触不良，导致极大的界面阻抗和严重的锂枝晶生长。
来自南京工业大学等单位的研究人员，提出了一种新颖的表面张力改性方法，通过在熔融Li中加入微量的Si3N4(1wt%)来调节Li|石榴石的表面张力，从而形成亲密的Li|石榴石界面。Li-Si-N熔体不仅可以将Li|石榴石界面由点对点接触转变为连续的面对面接触，而且可以使Li剥离/沉积过程中的电场分布趋于均匀，从而显著降低其界面阻抗(25°C时为1Ωcm2)，提高其循环稳定性(在0.4 mA cm−2时为1000h)和临界电流密度(1.8mA cm−2)。具体地说，与LiFePO4阴极配对的全固态全电池在2C时提供了145mAh g−1的高容量，在1C循环100次后保持了97%的初始容量。
论文链接：http://doi.org/10.1002/adfm.202101556
综上所述，本文首次提出了用微量纳米Si3N4(1wt%)调节熔融Li的表面张力来修饰Li|石榴石界面的实验。从Li-Si-N系相图出发，结合XRD和XPS分析，发现当加热1wt%Si3N4和Li金属的混合物时，Li3N、LiSi2N3和LixSi颗粒的形成是一致的，生成的复合材料称为Li-Si-N熔体。Li-Si-N熔体通过两种方式极大地改善了与石榴石的界面接触：
1)降低了熔融Li的表面张力，使其易于扩散到石榴石颗粒上，实现了良好的物理接触；
2)降低了Li|石榴石的界面形成能，使其具有良好的化学接触。用1wt%Si3N4降低表面张力起主导作用。
如预期的那样，原始Li熔体和Li-Si-N熔体在LLZTO芯块上的接触角分别约为120°和30°。SEM图像显示，在熔融Li中引入1wt%Si3N4使Li|LLZTO界面从点对点接触转变为亲密的面对面接触，使得Li电镀/剥离过程中的电流分布均匀。密度泛函理论计算表明，熔体Li中的Li3N和LiSi2N3同时降低了Li|LLZTO的界面形成能。结果表明，改性后的固态Li/LLZTO界面在25°C下的界面阻抗为1Ωcm2，CCD值为1.8 mA cm−2。在0.4 mA cm−2下连续充放电1000h后，没有观察到枝晶Li渗入电解层。（文：SSC）
图1.示意图显示了a)纯Li熔体和b)Li-Si-N熔体的制备及其与石榴石颗粒的界面接触行为。
图2.Li-Si-N复合材料的特性分析。
图3.界面形成能的密度泛函计算
图4.a)室温下Li|LLZTO|Li和Li-Si-N|LLZTO|Li-Si-N电池的交流阻抗谱比较。
图5.a，b)全固态Li-Si-N|LLZTO|PEO-LiFePO4电池的制备和组装示意图。